背景：

  環(huán)境污染物威脅著數(shù)百萬人的生命，而最先進的策略已經(jīng)出現(xiàn)，這些策略大多基于表面催化活性來修復環(huán)境問題。盡管傳統(tǒng)方案具有主動能力，但它們只能實現(xiàn)單一功能，即感知危險化學品或減少危險化學品，從而限制了確定環(huán)境問題的明確解決方案。本研究提出了一種材料工程方法，該方法采用檢測和中和環(huán)境污染物進行修復。該策略利用超快閃光燈驅動的熱工程，在三維(3D)金屬氧化物納米結構上實現(xiàn)具有均勻尺寸分布的超小(<5納米)多元素納米粒子。具體而言，對高度周期性的3D薄殼TiO2進行光子燒結處理會觸發(fā)強烈的光熱效應，使各種表面修飾的金屬離子前體能夠立即還原為原子混合異質結構。進行了實驗和計算研究，以調查異質金屬催化劑上發(fā)生的物理化學反應。作為概念驗證，證明了雙模光活化四元相(PtPdNiCo)NPs融入3DTiO2中的通用光催化效用，可用于氣態(tài)化學傳感和水中環(huán)境污染物的降解。

文獻介紹：

  環(huán)境排放的危害（如有毒氣體分子、病毒、細菌和全氟烷基物質）存在于周圍的空氣和水資源中，對人類健康產(chǎn)生不利影響。根據(jù)《柳葉刀》污染與健康委員會的報告，全球有900萬人患有由大氣和/或水的環(huán)境污染引起的癌癥和哮喘等疾病。因此，大量關于實時跟蹤室內/室外空氣質量和直接影響人類健康的水處理的科學研究引起了人們的極大關注，以防止這些問題。

  納米技術在解決這些問題方面具有重要價值，它將傳統(tǒng)環(huán)境修復系統(tǒng)（包括多個集成傳感和修復組件）復雜而笨重，轉變?yōu)槲⑿突拖冗M的系統(tǒng)。納米結構塊（如納米顆粒 (NPs)、納米纖維和納米片）的精確控制的物理化學性質已證明它們能夠通過物理吸附污染物或與污染物發(fā)生電化學反應來對抗污染，從而原位修復和/或感測污染物。最近，人們采用納米結構光催化材料（如ZnO、TiO2和TiN）的光激活方案來增強污染物降解性能和/或化學傳感功能。盡管這種光催化反應可以對環(huán)境問題提供先發(fā)制人的響應，但考慮到自下而上的方法制造的隨機聚集結構，通常是自組裝顆粒而不是受控形式，該裝置在實際使用中的耐用性和可重復性仍然有限。具體而言，在與氣態(tài)/液態(tài)目標物質接觸時，基板、電極和材料之間的界面可能會發(fā)生機械分層，從而導致裝置發(fā)生潛在故障，這與裝置降解和/或傳感目標污染物的壽命有關。

  在材料設計中，同樣重要的考慮因素是在主體材料上裝飾納米催化劑，以增強光催化功能和修復系統(tǒng)的相關傳感/降解性能。隨著之前大量努力的出現(xiàn)，為納米催化劑找到了組成金屬原子的優(yōu)化組合，多種協(xié)同元素（如多元素NPs-PE NPs）已經(jīng)出現(xiàn)，以實現(xiàn)對目標化學物質的卓越電化學響應，而這些響應在其固有的單一元素對應物中是找不到的。合成PE NPs的主流策略基于熱沖擊退火方法，例如焦耳加熱和光熱過程。例如，強脈沖光(IPL)技術提供了一種將PE NP納米催化劑遞送到所需載體上的強大方法。通過照射波長范圍（300–1000nm）的脈沖光（<1s），通過光熱轉換驅動極端光子能量轉移，在目標樣品上進行瞬時高溫退火過程（>1000K，<1s），可以在幾乎不發(fā)生宿主材料降解的情況下形成超小尺寸（<5nm）的高質量納米催化劑。雖然技術影響重大，但缺乏對控制因素（光在材料中的傳播和PE NPs的溫度依賴性形成）的潛在物理特性的深入研究，以及如何在宿主材料上設計PE NPs，特別是在復雜的三維（3D）納米結構上，仍不清楚。此外，盡管這些材料性能優(yōu)異，但它們只專注于一種功能，即有害分子感應或還原，從而阻礙了它們在環(huán)境污染物威脅方面的實際應用。

 在這里，我們報告了一種前所未有的光熱效應，通過將光子燒結處理的光子能量聚焦在用金屬離子前體裝飾的高度周期性的3D薄殼TiO2（3D TiO2）上，可以有效形成PE NPs。3D TiO2的關鍵形狀因子經(jīng)過優(yōu)化，總膜厚度為6毫米，殼厚度為30納米，在光子燒結處理后可在氧化物界面處提供強光散射，從而增強光吸收和增強光熱效應。因此，涂覆在TiO2表面的金屬離子前體立即還原，形成原子混合異質結構（例如Pt、PtPd、PtPdNi、PtPdCo和PtPdNiCo）的高度表面反應性PE NPs（<5nm）。實驗測量和多物理計算模擬定義了所有底層機制，以指導材料系統(tǒng)中的關鍵考慮因素。此外，一組使用3D TiO2@PE NPs的實例展示了在三個代表性應用中的能力，（1）在室溫下選擇性切換化學檢測，作為使用半導體金屬氧化物的光活化化學傳感器的基本功能；（2）作為使用光催化活性的潛在環(huán)境修復系統(tǒng)的可重復使用的活性成分；（3）在單個設備中實現(xiàn)H2S氣體傳感的雙模式以及對水中環(huán)境污染物（如亞甲藍(MB)和全氟辛酸(PFOA)）的中和。

引用：

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/ta/d3ta02160b

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